Durante siglos, el Cielo ha requerido que sus jóvenes ángeles vivan y estudien entre los humanos para convertirse en ángeles de pleno derecho. Esto no es diferente para Gabriel White Tenma, el mejor de su clase, quien cree que su misión es ser un gran ángel que traerá felicidad a la humanidad. Sin embargo, Gabriel se vuelve adicto a los videojuegos en la Tierra y eventualmente se convierte en un hikikomori. Proclamándose a sí misma como un "Ángel Caído", es apática a todo lo demás, para disgusto de Vignette April Tsukinose, un demonio con el que Gabriel se hizo amigo en sus primeros días angelicales en la Tierra. Los intentos de Vignette por revertir a Gabriel a su estado anterior son en vano, ya que Gabriel rechaza cualquier intento de cambiar su precioso estilo de vida. Mientras pasan su tiempo en la Tierra, conocen a dos personalidades excéntricas: el ángel Raphiel Ainsworth Shiraha, el compañero de clase de Gabriel con una inclinación por el sadismo, y el demonio Satanichia McDowell Kurumizawa, un torpe autoproclamado futuro gobernante del inframundo. Gabriel DropOut sigue la vida cómica de estos cuatro amigos, ya que no logran comprender lo que realmente significa ser un demonio o un ángel.